Angus começou sua carreira de ator aos quatro anos de idade, fazendo comerciais para a televisão. Teve seu primeiro papel principal, quando tinha apenas seis anos, no longa-metragem Spot - Um Cão da Pesada. Outras atuações incluem: A Casa Caiu e Desafio do Destino.

No mundo da televisão, Angus protagonizou a produção George - O Rei da Floresta II. Também participou como ator convidado de E.R. e dos filmes Audrey's Rain e Jantar com Amigos.

E depois ficou muito conhecido pela série Two and a Half Men.

Em novembro de 2012, Angus publicou um vídeo dizendo que por ter se tornado Cristão frequentador da Igreja Adventista do Sétimo Dia, não se sentia confortável em desempenhar seu papel na série Two and a Half Men, classificou a série de "suja". Leia a declaração a seguir. “Por favor, pare de assistir e encher a sua cabeça com sujeira”, pede ele na gravação. “Eu estou em Two and a Half Men mas eu não quero estar. Por favor, pare de assistir”. Dias depois ele veio ao público, dizendo que tinha o maior respeito pelos atores, produtores e diretores da série.

Após isso, Angus abandonou a série ao final da 10ª temporada. Fazendo apenas participações em alguns episódios das temporadas 11ª e 12ª. No que diz respeito à atuação, Jones não assumiu papéis importantes desde que deixou Dois Homens e Meio em 2015, tendo algumas aparições pequenas na série de TV Horace e Pete (2016).