Estreou na televisão aos 14 anos, na série da BBC "Waterloo Road", onde interpretava Siobhan Mailey. Têm atuado na TV desde então, tanto no Reino Unido quanto nos EUA.
Se tornou mais conhecida após interpretar Daphne Bridgerton, uma das protagonistas da série "Bridgerton", da Netflix.
Phoebe, que é vegana, é filha da também atriz Sally Dynevor e do escritor Tim Dynevor.