Hanley começou a sua carreira como ator mirim e se tornou popular nos papéis para jovens. Ele foi preparado pelo sistema do Rank Studio durante a adolescência e ganhou fama com o tipo de "garoto perfeito".
Jimmy depois foi na Italia Conti Academy e fez sua estreia nos palcos no London Palladium, como John Darling na peça Peter Pan.
Durante a Segunda Guerra se alistou e foi oficial na infantaria do King's Own Yorkshire, durante uma missão na Noruega ele foi ferido na perna e teve que retornar para a Inglaterra.
Mais tarde trabalhou na televisão, comandando o Jim's Inn.
Hanley esteve duas vezes casado: com Dinah Sheridan (1942–1953, teve três filhos, inclindo Jenny Hanley e o político conservador Sir Jeremy Hanley)e com Margaret Avery (1955–1970, com quem teve três filhas : Jane, Sarah e Katy)
Hanley morreu vitimado pelo cancer no pâncreas em Fetcham, Surrey, aos 51 anos.

Filhos: Jenny Hanley, Jeremy Hanley, Jane Hanley, Sarah Hanley, Katy Hanley
Cônjuge: Maggie Hanley (de 1955 a 1970), Dinah Sheridan (de 1942 a 1952)